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西北工业大学陈凯杰等人JACS:NPU系列MOFs复合多孔材料一步纯化三组分烃混合物中乙烯

发表时间:2021-03-01 14:53

乙烯是最重要的工业产品之一,其在2016年产量超过1.5亿吨。在生产过程中,对制备的乙烯进行纯化是非常必要的事情。目前,乙烯主要是通过含碳原料的蒸汽裂解反应生产的,而下游C2烃类气体混合物的能量密集型分离过程可提供高纯度的乙烯。事实上,使用物理吸附技术代替繁琐的传统工业方法可以大幅降低能耗。MOFs及其复合材料与传统多孔材料相比,具有比表面积高、孔径可调和表面易功能化等优点,在气体吸附、催化等方面具有巨大的应用潜力。由于乙烷、乙烯及乙炔三种C2气体的理化性质十分相近,从三组分混合体系中一步分离制备乙烯一直相关领域的难题。


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图1:NPU系列MOFs材料组装结构示意图


近日,西北工业大学大学陈凯杰教授爱尔兰利莫瑞克大学Mike Zaworotko教授合作,在国际**期刊《Journal of the American Chemical Society》上发表新文章,题为“Pore Engineering for One-Step Ethylene Purification from a Three-Component Hydrocarbon Mixture”。在这项工作中,研究人员首次合成了一种新型的六核金属簇[Mn63-O)2(CH3COO)3] 6+,和三个新型多孔MOFs材料(NPU-1,NPU-2,NPU-3)。金属簇可作为NPU-1/2/3的构件,复合形成的材料具有双笼结构,并且可根据笼尺寸进行系统性微调,以实现材料对乙烯在乙炔和乙烷之上的选择性吸附。


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图2:NPU系列MOFs材料各项性能


研究结果显示,NPU-1可从三组分气体混合物(1:1:1,乙炔 :乙烯:乙炔)中分离出纯度大于99.9%的乙烯。分子模型研究表明,该复合材料对乙炔和乙烷的双重吸附优先性主要有两个原因:一是笼中负电性羧酸氧原子和乙炔分子之间的强氢键相互作用;二是主体框架中的有机连接体与另一个笼的乙烷分子的非共价相互作用。  


图3:分子模型确定了NPU-1中(a)乙炔,(b)乙烯和(c)乙烷的主要吸附部位


事实上,陈凯杰教授团队曾在2019年利用多组分MOF串联的方式,首次实现了乙烯从三组分和四组分混合气体中的一步分离纯化,相应工作发表在《Science》上(Science. 2019, 366, 141)。而这篇工作则进一步将乙烯的纯度分离达到了更高的层次,同时为未来乙烯分离材料的设计和工业分离提供了重要的理论基础和综合策略,对于工业发展具有重要意义。


文献地址:

https://doi.org/10.1021/jacs.0c11247


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