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北理工冯霄团队JACS丨创纪录!新型共价有机框架孔径可达10纳米

发表时间:2022-03-11 17:49

1、前言

近几十年来,为了追求多样化的功能和对多孔结构的原子精确控制,金属有机框架(MOFs)和共价有机框架(COFs)等晶体多孔材料取得了飞速发展。这些材料中孔隙的物理和化学特征决定了进入和通过的物质种类。其中,COFs由有机配体通过共价键构建而成,具有可定制的有序骨架,以及高结晶度和孔隙率。它们拥有明确且易于调节的孔道,允许具有不同极性和尺寸的目标分子进行传质,在气体储存和分离、 多相催化、光电子学、能量储存和转换等方面具有巨大潜力。COFs的孔径决定了可以渗透到孔中的目标分子大小,这些分子提供了活性位点、密闭空间来执行相应的功能。然而,对于需要包含、分离大有机、无机和生物分子的应用,构建具有合适大孔径的COFs是非常有必要的。


图1:新型COFs的合成示意图


2、简介

事实上,增加单体的构象刚性和平面度对于获得结晶二维COFs非常重要。近日,北京理工大学冯霄教授研究团队提出了一种新策略,即通过进一步引入具有适当极性的配体单元来最小化层间非键能,从而构建具有大介孔的COFs。研究人员制备了一系列新型COFs:TDCOF-1、TDCOF-2和TDCOF-3,三者分别是在溶剂热条件下,通过TBA-NH2分别与DMBD-CHO、BD-CHO和BDMBD-CHO缩合而成,都属于亚胺连接的六方介孔COFs。此外,这些COFs在六边形横截面上的相对边到边距离为7.7到10.0 nm,而TDCOF-3的孔径对角线长度可达11.5 nm。据悉,在目前已报道的MOFs和通过自下而上方法合成的COFs中,所合成的新型COFs具有**孔径。

2:不同TDCOFs与TD聚合物的晶胞模型

研究结果显示,三种COFs都具有坚固的骨架,这表现在它们的高结晶度、**孔隙率以及高热稳定性和水稳定性。研究人员进一步利用这些COFs作为柱包装材料,成功地将胃蛋白酶从其原料中分离出来。此外,TDCOF-1还可以用作保护酪氨酸酶(TYR)免受热诱导失活。

图3:TDCOFs分离胃蛋白酶的示意图


3、总结

综上,该工作创新性地合成了具有大孔径的新型COFs,有助于提高COFs的孔径上限,为相关生物应用提供了广阔的前景。相关研究成果现已发表在国际**期刊《Journal of the American Chemical Society》上,题为“Covalent Organic Frameworks with Record Pore Apertures”。


如需文献PDF可添加客服QQ或微信获取。https://doi.org/10.1021/jacs.2c00584



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