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上海科大张洪题&李涛等人JACS丨超轻、高强度机械超材料的金属有机框架

发表时间:2022-03-07 09:00

1、前言

金属-有机框架(MOFs)是一类高度可调节的晶体多孔材料,通过金属离子/团簇和有机配体的分子组装而成,在气体储存、分离、多相催化、化学传感、分子识别等方面显示出巨大的潜力。虽然目前对MOFs材料的研究主要集中在设计和构建具有所需孔结构的MOFs,但孔功能和形态,机械性能等内在性能严重不足。机械性能对MOFs的实际应用至关重要,这是因为MOFs的结构稳定性决定了其活化和成型方案,从而直接影响其作为吸附剂材料的堆积密度和寿命。虽然通过理论计算和模拟可以预测MOFs的机械性能,但实验测量更直接可靠。为了研究MOFs的力学性能,人们已经开发了许多方法,例如纳米压痕和金刚石压砧技术等。

事实上,设计低密度、高强度的材料一直是研究人员的永恒追求。近年来,随着制造技术的发展,通过拓扑晶格设计在微纳米尺度上开发了许多超轻机械超材料。由于MOFs属于分子尺度的拓扑晶格材料,其通过轻质有机和无机成分的自组装形成,因此,在介观尺度上,将特定的MOFs拓扑结构与分层结构设计相结合,有可能使MOFs成为一种新型轻质、高强度的机械超材料。


图1:空心UiO-66 MOF颗粒的原位TEM图


2、简介

有鉴于此,近日,上海科技大学张洪题研究员李涛教授北京航空航天大学胡大勇副教授等人展开合作,构建了一系列内腔尺寸可调的单晶空心UiO-66晶体,其具有机械优势的fcu拓扑结构。研究人员在TEM和SEM中采用原位压缩法相应力学行为,材料密度可大幅降低至0.48–0.81 g/cm3,同时仍保持580±55 MPa的**屈服强度和4.3±0.5 GPa的杨氏模量。随着样品尺寸从300 nm增加到600 nm,该MOFs单晶的屈服强度和杨氏模量分别从580±55 MPa下降到85±15 MPa和4.3±0.5下降到0.5±0.1 GPa,表现出典型的“越小越强”和“越小越硬”的尺寸依赖趋势。

2:单个空心UiO-66 MOF颗粒的原位TEM压缩试验

研究人员进一步解释了相应原因:当减小尺寸时,具有固定壁厚的空心晶体的密度增加;然而,在特定强度上观察到的类似尺寸依赖趋势进一步表明,经典尺寸效应也在其中发挥了作用。通过相关实验,研究发现电子束辐照的影响是通过削弱MOFs材料在压力下的自协调能力使其变硬。通过将其密度、屈服强度、杨氏模量等参数与之前报道的机械超材料进行比较,该工作中所开发的空心UiO-66粒子具有独特的分层八面体桁架结构,表现出作为纳米级机械超材料的能力。

图3:空心UiO-66颗粒相关性能与其它材料比较


3、总结

综上,该工作通过系统的原位研究深入了解了MOFs材料在纳米尺度上的力学行为,并揭示了将分子设计与介观结构层次结合起来,创造轻质、高强度机械超材料的可能性。相关研究成果现已发表在国际**期刊《Journal of the American Chemical Society》上,题为“Exploration of Hierarchical Metal-Organic Framework as Ultralight, High-Strength Mechanical Metamaterials”。


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