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马胜前&李静团队JACS丨新型含有氢键纳米陷阱MOFs用于高效储存和分离乙炔

发表时间:2022-01-06 09:05

1、前言

气体分离和净化是化学工业中制造聚合物、燃料和塑料的关键工序。C2H2不仅是一种重要的气体燃料,也是现代商品化学品的基本组成部分。然而,由于炔生产过程中不可避免地会产生杂质成分(如CO2,并且这两种气体分子具有非常相似的分子尺寸形状和物理性质,因此C2H2/CO2混合物的分离是最具挑战性的气体分离任务之一。近年来,基于多孔物理吸附剂的气体分离方法因其低成本和节能的良好前景而受到广泛关注

新兴金属-有机框架(MOFs)与传统固体吸附剂(如沸石和活性炭)相比,具有高度多孔结构、大表面积和丰富的功能性。通过配位键将金属离子/团簇与有机连接体结合,可以很容易地合成各种结构不一的MOFs,并且越来越多的报道证明它们在解决许多重要的气体分离方面很有前景。对于气体分离和净化来说,开发同时具有高储存容量和高选择性的多孔吸附剂仍然是一项艰巨的挑战。由于几乎相同的动力学直径(约3.3Å),C2H2/CO2混合物的有效分离不能简单地通过微调孔径来实现。因此,迫切需要一种有效的方法来解决这一问题并实现C2H2/CO2混合物的高效分离。


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图1:三种MOFs的结构示意图


2、简介

基于上述的挑战,近日,美国北德克萨斯大学马胜前教授团队与美国罗格斯大学李静教授团队展开合作,设计并合成了三种同构型的基于金属铝的MOFs,并分别命名为MIL-160、CAU-10H和CAU-23。研究人员探索了三种不同MOFs的网状结构特征,并比较了它们对C2H2存储和C2H2/CO2分离选择性的能力。具有最高密度氢键纳米结构的MIL-160显示出优异的C2H2存储量(191 cm3 g–1或213 cm3 cm–3),但在298 K和100 kPa下对CO2吸收量(90 cm3 g–1)要低得多。

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2:气体吸附性能比较

值得注意的是,MIL-160C2H2/CO2混合物的分离性能显著高于CAU-10HCAU-23同时,相关数据证明,MIL-160是迄今为止报道的用于等摩尔C2H2/CO2分离的**多孔吸附剂。此外,计算模拟研究和原位FT-IR测试均表明,MIL-160的超高C2H2存储量和优越的C2H2/CO2选择性主要归因于氢键纳米陷阱C2H2分子之间独特的主客体多重相互作用。


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图3:其它性能测试


3、总结

综上,该工作为解决这一具有挑战性的C2H2/CO2气体分离问题提供一种新颖而有力的方法。相关研究成果现已发表在国际**期刊《Journal of the American Chemical Society》上,题为“Metal–Organic Framework Based Hydrogen-Bonding Nanotrap for Efficient Acetylene Storage and Separation”。



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