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金钟&向中华Nano Lett.丨新型共价有机框架用于高效电催化合成氨

发表时间:2021-12-24 09:21

1、前言

氨作为现代工农业中肥料和其它含氮化学品的基本原料,迄今为止多在苛刻的反应条件下(650-750 K和200-350 atm)进行。传统的Haber-Bosch工艺垄断了工业规模的氨生产,这一过程占全球年能源消耗量的1-2%,进而导致1%以上的全球温室气体排放量。在环境条件下通过可再生电力驱动的电化学N2还原反应(NRR)是一种环境友好型工艺,可以提供可持续氨生产。然而,N2分子的高活化势垒、以及析氢反应(HER)的激烈竞争阻碍了电化学NRR过程。因此,设计对NRR具有足够活性和选择性的高效电催化剂具有重要意义。

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图1:新型COF的合成与表征


2、简介

有鉴于此,近日,南京大学金钟教授北京化工大学向中华教授研究团队展开合作,最新报道了一种无热解的合成方法,进一步制备出π共轭富含酞菁的新型共价有机框架(COF),该种COF能够锚定有序N配位的M金属中心(M=Ti、Cu或Co),从而显著提高NRR性能。所构建的M-COF由准酞菁组成,形成共轭二维结构,同时与N配位的金属中心呈均匀分布。在这些含有不同过渡金属中心的COF中,Ti-COF的催化性能明显优于Cu-COF和Co-COF,这主要归因于Ti、Cu和Co金属中心抑制HER的能力不同。此外,密度泛函理论(DFT)计算表明,在二维COF框架中引入Ti可以显著抑制HER并有效吸收N2分子,从而降低NRR的能垒,有效催化合成氨。更重要的是,所提出的无热解合成方法是一种通用方法,可以推广到合成其它过渡金属中心配位COF材料之中。

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图2:电催化性能表征


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图3:其它数据测试


3、总结

综上,该工作为金属配位COF催化剂在清洁高效催化领域的广泛应用开辟了新的途径。相关研究成果现已发表在国际**期刊《Nano Letters上,题为“Quasi-Phthalocyanine Conjugated Covalent Organic Frameworks with Nitrogen-Coordinated Transition Metal Centers for High-Efficiency Electrocatalytic Ammonia Synthesis”。


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