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Peter Liljeroth等人AFM: 新型单层二维MOF!

发表时间:2021-03-24 09:19

金属有机骨架(MOFs)是近二十年来被广泛研究的一类重要材料。尽管目前报道了大量关于三维MOF、大块MOF、二维MOF的合成和表征,单层MOF的研究仍然非常有限。事实上,这种结构的MOF只会引起越来越多的关注,因为其具有非常奇特的电子特性,例如高导电性,奇特的拓扑能带结构、半金属铁磁性和量子自旋液体性,应用意义不同一般。为了将其固有的电子性质与基底材料隔离开来,非常需要在惰性表面(如石墨烯、其它范德华层状材料和绝缘体)上合成二维MOF。

由于能带结构的对称性由晶格结构控制,因此在某些MOF结构中有望实现特定的电子性质。事实上,在惰性表面上MOF可以保持其固有的电子性质,然而目前关于惰性表面上的二维MOF却很少有报道。更为关键的是,现有的工作仅证明了非常小畴尺寸MOF结构在局部具有有序性。然而,可以通过使用扫描探针显微镜尖端诱导的局部电场对二维MOF进行操控来实现有序生长。此外,在原子尺度上了解二维MOF的性能对于未来的应用至关重要。


图1:新型MOF的结构表征


基于以上的问题,近日,芬兰阿尔托大学Peter Liljeroth教授研究团队最新报道了通过精确控制生长参数,利用超高真空条件下,在外延石墨烯表面成功地制备了二维单层MOF,DCA-Cu MOF。研究人员在室温条件下将二氰基蒽(DCA)分子和Cu原子依次沉积石墨烯(G/Ir(111))晶面上。通过调整DCA与Cu含量的比值,可以制备DCA3Cu单一复合物和DCA3Cu2蜂窝网状结构。在50℃退火条件下可以改善初始样品的质量,同时有助于将更大的DCA3Cu2网状结构生长到完整的单层二维MOF上。事实上,适当的退火温度对于形成均匀的结构至关重要,主要是由于该MOF分子间配位键相对较弱且可逆。


图2:新型MOF的相关性质测试


而后,他们通过低温扫描隧道显微镜、相关光谱表征以及密度泛函理论计算分别对新型MOF结构和电子性质进行了研究。结果显示,DCA-Cu MOF是一种在石墨烯衬底上边缘生长的大规模单层MOF,并且其生长过程有序,在费米能级附近具有kagome带结构。更有趣的是,研究人员发现通过尖端诱导的局部电场可以产生和修饰多个分子电荷态。


图3:新型MOF的扫描隧道显微镜成像


综上,该工作不仅在外延石墨烯表面成功地制备了一种生长有序的单分子层MOF,并利用尖端诱导的局域电场证明了二维MOF中多个分子电荷态的存在,为单层二维MOF的研究展示了新的认识。相关研究成果现已发表在《Advanced Functional Materials》上,题为“Synthesis and Local Probe Gating of a Monolayer Metal-Organic Framework”。


文献地址:

https://doi.org/10.1002/adfm.202100519


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