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JACS: 新型具有纳米多孔和高导热特性的单晶COF带薄膜

发表时间:2021-03-09 10:03

近年来,具有高导热性的纳米多孔材料有望用于解决能源存储和电子领域的一系列挑战。例如,它们可以用作有效的吸附剂,以实现燃料电池汽车中天然气的快速储存,还可以在大型集成电路中充当有效的低介电常数材料,除去过剩的热量。然而,纳米多孔材料与其紧密堆积的材料相比具有大幅度降低的热导率。例如,纳米多孔硅的导热系数(κ)约为0.56至3.0 W m-1 K-1,而固态硅的导热系数却高达148 W m-1 K-1

共价有机骨架材料(COF),一种由轻元素的分子有机结构单元构成并通过强共价键连接的结晶型固体,由于其独特的设计结构和高孔隙率迅速成为一类前景巨大的多孔材料。然而,所制备的COF通常是离散且不可处理的颗粒的形式,这无疑阻碍了它们之间的热传递。目前为止,COF的κ值约为0.04至0.05 W m-1 K-1,可以与优质绝热材料如棉(0.04 W m-1 K-1)等相提并论,主要是由于COF具有较低的结晶度,有限的颗粒尺寸(通常小于50 nm)以及颗粒的分散性。然而,将单晶COF颗粒组装成一个整体来获得更高性能仍然是一项艰巨的挑战。


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图1:SYSU-7薄膜的合成方法


近日,中山大学郑治坤教授中国人民大学陈珊珊教授以及德累斯顿大学Haoyuan , Qi等人合作设计和开发出一种新型纳米多孔和高导热性的单晶COF带薄膜,SYSU-7。相关研究成果以题为“Nanoporous and Highly Thermal Conductive Thin Film of Single-Crystal Covalent Organic Frameworks Ribbons”发表在国际顶尖学术期刊《Journal of the American Chemical Society》上。


图2:SYSU-7薄膜的结构表征


在这项工作中,研究人员提出了在空气-水界面处具有纳米孔结构的微米级单晶COF带的定向生长。在该条件下,COFs带在彼此重叠的同时形成了晶圆级薄膜,而且不含非晶质材料。研究人员通过DFT计算预测SYSU-7的多孔晶体结构,并通过电子显微镜和掠入射广角X射线散射对其进行了表征。随后,他们将单晶带定向堆叠到大面积薄膜中,发现由于COF带之间的共价连接,整个薄膜可以轻松转移并与目标支座牢固接触,以获得高热导率。当温度为305 K时热导率可以达到5.31±0.37 W m-1 K-1,比之前报道的COF的热导率高几个数量级,是迄今为止报道的纳米多孔材料的最高值之一。


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图3:SYSU-7薄膜的导热系数测试


综上,该工作中利用一种新方法来探索单晶COFs的组装,合成了一种高孔隙率与高热导率的单晶COF带薄膜,SYSU-7。该材料有望用于吸附,分离,催化等各方面的应用之中。


文献地址:

https://doi.org/10.1021/jacs.0c13458


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