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西北大学陈三平等Ange. Chem. Int. Ed.:具有增强导电性的超稳定MOFs用于制备高性能超级电容器

发表时间:2021-03-05 10:57

金属有机骨架材料(MOFs)是一类由金属离子/团簇和有机连接基组成的多孔晶体材料,由于其合成可调性,大表面积,高孔隙率和高介电常数,因此是超级电容器的具有极大吸引力的候选电极材料。但是,大多数MOFs中具有电导率不足和化学稳定性差等缺点,这就不可避免地限制了材料内氧化还原中心的有效利用,从而导致电容和功率密度较低。


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图1:通过逐步定制组件的电子结构来合成高性能基于MOF的电极示意图


为了解决相关性问题,近日,西北大学陈三平教授研究团队在新发表的国际**期刊《Angewandte Chemie International Edition》工作中,研究人员通过设计合适的配位组合物/键以构建特殊的孔隙环境,并调节固有的电子结构,合成一种新型基于3D MOF的负极材料Co0.24Ni0.76bpa-200。


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图2:Co0.24Ni0.76-bpa类材料表征与性能测试


研究人员首先利用水热反应在4,4'-联吡啶(bpy)作为配体分子的情况下,将H2camph与Co2+一起反应合成了超稳定的MOF:Co-bpy。这是一种具有带聚甲基疏水基团和无溶剂桨轮节点的强大3D MOF。通过利用更多共轭的配体1,2-二(4-吡啶基)乙烯(bpe)和1,2二(吡啶-4-基)乙炔(bpa)取代bpy,获得了同种构型的MOFs,Co-bpe和Co-bpa,可以逐步提高材料的电导率。最后,基于优化的Co-bpa,通过在自组装过程中微调Co2+/Ni2+的初始添加比例,合成了杂金属Co0.24Ni0.76-bpa,进一步提高了电导率和氧化还原活性。最终,通过调节Co0.24Ni0.76-bpa的反应条件,合成了具有**电导率和电容的分布均匀纳米级材料Co0.24Ni0.76-bpa200。


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图3:Co0.24Ni0.76-bpa200//AC超级电容器装置的电化学性能。


研究结果显示,强大的配位单元和疏水性官能团具有很高的稳定性,并且通过引入离域的给电子配体和具有独特金属比例的双金属节点以及纳米尺寸修饰,大大提高了键合电子传输效率。Co0.24Ni0.76-bpa200在3 M KOH中经过10000次循环后,得到了1927.14 F g-1(1 A g-1的电流密度下)的超高电容和86.5%的电容保持率,优于大多数已报道的原始MOF基材料。组装好的不对称超级电容器装置在约15 KW kg-1时仍保持60 Wh kg-1的高能量密度,显示出在超高电流密度下的潜在实际应用。


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图4:Co0.24Ni0.76-bpa-200@N-rGO材料表征及电化学性能测试


进一步的,研究人员将氮掺杂氧化石墨烯(N-rGO)负载在Co0.24Ni0.76-bpa200之上,合成了Co0.24Ni0.76-bpa-200@N-rGO。该复合材料在1 A g-1的电流密度下,超级电容为2372.45 F g-1,在10000次循环后仍具有91.2%的电容保持率,比单纯的Co0.24Ni0.76-bpa200具有更优异的性能。

该项工作中这种先进的合成策略将激发更多的思路来构建基于MOF晶体或相应复合电极材料,以用于各种与能源相关的应用。相关研究成果现已发表在国际**期刊《Angewandte Chemie International Edition》上。题为“Tailoring electronic structure and size of ultrastable M-MOFs (M=Co, Ni) with enhanced electroconductivity for high-performance supercapacitor”。


文献地址:

https://doi.org/10.1002/anie.202100123


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